《星学院Ⅲ之潘朵拉秘境》是“星学院”系列的第三部，主要讲述了菲洛、小月、美星三位魔法少女进入潘朵拉奇幻社就职的故事：菲洛和伙伴们通过在星学院的学习，成长为优秀的魔法师，并且即将面临毕业考核。然而这时，她们意外被卷入一场魔卡精灵的失踪事件。与此同时，瑞拉国王突然病重、潘朵拉魔卡风靡一时、王国大臣神秘消失，一切事件的背后似乎埋藏着十年前的一个惊天秘密。为了查明真相，菲洛和伙伴们加入潘朵拉奇幻社，成为极光组的一员。
在校园里，兵藤一诚（尾裕贵 配音）“大色狼”的“美名”广为流传，托它的福，一诚至今任然过着没有女朋友的孤苦生活。这注定是不寻常的一日，首先，一诚居然收到了来自美少女的告白；然后，当一诚正准备开始他梦寐以求的幸福约会时，他被果断的杀死了！当一诚再次睁开眼时，面前的红发女子告诉一诚，是她复活了已经死去的他，并且从今天开始，他将成为她的奴仆。 红发女子名叫莉雅丝（日笠阳子 配音），其真实身份是一名恶魔。袭击一诚的女子隶属“堕天使”的行列，从莉雅丝口中的“战争”和“神器”等艰涩的名词，以及接连不断的，来自于堕天使们的攻击中，一诚知道，自己单纯快乐的校园生活即将画上句点。
